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玄宗采林甫谏废太子瑛为庶人，薛锈流放，三人皆亡，玄宗封林甫为晋国公、仙客豳国公。武惠妃病逝，太子位悬。林甫请立寿王，玄宗言忠王仁孝。林甫因拥立太子事生惧，伺机构陷太子。
林甫执掌中枢兼领节度使，累迁右相、尚书左仆射，六载加开府仪同三司。宫中赏赐无算。与同宗李适之议政时因其言不中要，致适之罢相。荐阿附者陈希烈共理朝政，然希烈唯诺不敢与论，政事决于林甫。进奏定先贿赂天子左右，侦察皇上旨意，保皇上在位多年倦于处理国事，得林甫后委重任，自此拒谏宴乐，
林甫府第田产膏腴，获赐薛王别墅及歌舞伎队，宰相权势开元以来无出其右，理政谨严立法度，然沉迷权位，遇名望稍显者必暗设阴谋。计中伤他。起初韦坚进朝廷，李林甫荐韦坚任要职，表面结恩，实欲倾覆，密令杨慎矜监视其过。上元夜太子私会韦坚，帝怒贬韦氏。林甫诬李适之、裴宽、韩朝宗结党，后忌杨慎矜势盛，擢王鉷为御史，使诬告慎矜邪术乱纪，灭其族。杨国忠凭外戚身份得宠，林甫任其为御史查刑案，时值杜良娣父案发...不和，柳勣写匿名信诬告有邻违法，拉上李邕作证，天子令王鉷与国忠审问。王鉷、国忠附和林甫，奏报天子赐有邻自尽，废良娣，诛李邕等数人。林甫阴毒。
林甫因未助太子，屡兴狱欲构陷。太子谨无过，谗言未逞。又使魏林诬告王忠嗣私结太子，玄宗斥其妄，仍贬忠嗣。天宝八载赵奉章揭林甫十罪，事泄被捕杖毙。
十载林甫任安西大都护、朔方节度使，旋兼单于副大都护。十一载因朔方副使李献忠叛，林甫辞让朔方节度使，荐安思顺代之。唐自武德以来，蕃将如阿史那社尔、契苾何力皆忠勇有谋，朝廷多遣重臣兼节度使节制。开元年间张嘉贞等皆以节度使入朝执政，林甫为固相位奏：“文士任边将怯战，宜用寒族蕃将，彼善战无党援“帝纳其言，遂以思顺代镇朔方。自此高仙芝、哥舒翰任大将，林甫觉其不通文墨难入相，
林甫恃显贵，服饰奢靡。胸无点墨，嫉贤妒能，令郭慎微等代笔文书。掌吏部时见判词“杕杜“二字，误读“杖杜“问韦陟，陟不敢言。姜度妻生子，林甫书贺“闻有弄獐之喜“，宾客掩口忍笑。
杨国忠初入朝，林甫轻其才未嫉；及国忠任御史中丞权倾朝野，恶之。时国忠兼剑南节度使，值南蛮犯边，林甫奏请国忠赴任。帝准奏，然眷宠正隆，赠诗饯行暗含拜相之意，嘱曰：“卿赴蜀理军务，屈指待卿归“林甫大恚。时林甫已病笃，十月抱病随驾华清
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